抽象的

使用宇宙成因放射性核素重建过去的太阳活动或我们空间环境的高能事件，可以评估它们的强度、频率以及在近太空、现代卫星技术和生态系统中对人类的潜在损害。这种方法受到我们对大气中宇宙成因放射性核素产生、转化和传输的理解的限制。由于其理想的半衰期(87.4 天)、广泛研究的大气化学(气体和固体)以及无处不在的性质，宇宙成因放射性硫 ( 35 S) 提供了额外的见解。在这里，我们报告了大气35 S的多年测量结果，并显示了35 S 的灵敏度S 跟踪太阳周期 24 中的太阳活动和 2015/2016 年厄尔尼诺现象期间的区域大气环流变化。将35 S 作为独立参数纳入通用宇宙成因放射性核素模型有助于更好地模拟具有不同大气化学成分的其他长寿命放射性核素的生产和运输，用于重建过去的天文、地磁和气候事件。

作为太阳系的主要能源，太阳控制着地球的气候和水文系统以及地表辐射能量收支，对维持生命和地球的宜居性至关重要( 1-5 )。地球大气变化(从外大气层到地表)的太阳强迫是地球和空间科学研究的一个活跃领域。宇宙成因放射性核素，由高能银河宇宙射线 (GCR) 和地球大气中的原子/分子(例如 O 2、N 2 )相互作用产生和 Ar)，嵌入大气环流，并在地球表面沉积后融入水圈、冰冻圈、生物圈、土壤圈和岩石圈。太阳活动通过调节地球周围 GCR 的通量并保护地球免受 GCR 穿透其地磁场的影响，在控制宇宙成因放射性核素丰度方面发挥着至关重要的作用(图1A)。地球化学代理(如树木年轮和冰芯)中寿命相对较长的宇宙成因放射性核素(例如14 C 和10 Be)可用于重建过去的太阳活动和地磁场强度 ( 1 – 6)。每年解决的异常归因于受太阳活动突然下降或太阳质子事件 (SPE) 和超新星 (SNe) 等高能天文事件加速高能原子核通量增加调制的 GCR 增强 ( 2 , 4 ),这可能会导致大规模灭绝事件 ( 7 )。

(一)显示太阳活动强度(以太阳黑子数为特征)如何影响大气35 S 浓度的示意图。在太阳极小期，较弱的太阳风允许较少的调制和更多的高能宇宙射线通过，从而导致地球大气中产生较高的35 S。( B ) 月35 SO 4浓度、太阳黑子数和降雨量的时间序列。误差线代表月平均值的±1 SD。( C ) 月35 SO 4浓度与太阳黑子数之间的相关性。在查看器中打开预计将在全球范围内观察到宇宙成因放射性核素异常。最近报道了可能由年代学问题引起的空间变异，引发了关于宇宙成因放射性核素异常来源的激烈辩论 ( 5 )。这种空间变异性，特别是在气溶胶结合的放射性核素(例如10 Be)中，也受到气候引起的区域大气环流变化的控制(2、6)。因此，需要一个能够以高时空分辨率精确描述所有宇宙成因放射性核素的产生、转化和运输的全球宇宙成因放射性核素模型，以分离宇宙成因放射性核素记录中的天文、气候和地磁成分 ( 2 ,6、8、9 ) 。_ _ _ 现代大气中的测量对于开发这个模型很重要。气溶胶相对于14 CO 2的短大气停留时间对于跟踪太阳活动很重要(2、3 )，并且已广泛使用与气溶胶结合的宇宙成因放射性核素(如7 Be 和10 Be)的测量( 6、8)。然而，对它们在大气中的传输进行建模具有挑战性，因为人们对这些放射性核素如何优先附着在硫酸盐等化学复杂气溶胶成分上的了解不足 ( 6 )。放射性硫 (35 S)(半衰期：87.4 d)可能会提供额外和更理想的约束条件，因为考虑到硫化学和传输在酸雨、公共卫生和气候变化中的作用，它们在大气化学传输模型中得到了广泛的研究和模拟。放射性硫主要通过 GCR ( 10 ) 对 Ar 的散裂在平流层中产生，并通过快速 (~1 秒) 氧化为放射性二氧化硫 ( 35 SO 2 )参与地球的硫循环。几乎所有的35 SO 2都被氧化成放射性硫酸盐 ( 35 SO 4 ) 气溶胶，并最终通过干湿沉积沉积在地球表面。与长半衰期相比10Be (139 万 y) 在平流层中产生大背景并限制事件检测， 35 S的较短半衰期可以更解析地分析太阳周期。由于分析困难，放射性硫迄今在太阳活动研究中被忽视( 2、3、8、9 )。使用新开发的分析方法 ( 11 )，我们对从南加州收集的亚微米气溶胶中的大气35 SO 4进行多年测量，以显示其对最近的太阳周期的响应(材料和方法)。

结果与讨论

2014 年至 2016 年，即太阳周期 24 的最大值，35 SO 4的平均浓度为 201 ± 88 个分子·m -3 (±1 SD;n = 102)，明显低于我们之前在同一地点进行的测量2009 年至 2010 年的太阳最小值(455 ± 157 个分子·m -3)(12)(图 1 B和SI 附录)。大气35 SO 4的预算由源和汇控制。没有观察到 2014 年至 2016 年和 2009 年至 2010 年的降雨量(通过冲刷效应产生35个SO 4汇)的显着差异(图 1 )乙)。太阳黑子数表示太阳磁场中的干扰强度，通常用作太阳活动的指标 ( 2 )。发现月太阳黑子数与35 SO 4浓度明显的反比关系( P < 0.01) (图 1 B 和 C)，这与大气产生宇宙放射性核素(2、8 )中的太阳调制效应一致。在太阳活动最大值期间，GCR 受到相对于太阳活动最小值的强太阳和地磁场的调制(即，被太阳风屏蔽，如图1A所示))，导致包括35 S在内的宇宙成因放射性核素的生产率降低。

在全球范围内，太阳活动最大值期间7 Be、10 Be、14 C、22 Na 和36 Cl的生产速率约为 50% 到 60% 的太阳活动极小期 ( 8 )。Lal 和 Peters ( 10 )最初估计35 S的生成速率为36 Cl 的 ∼0.8 ，但超过 50 年仍未更新，并且尚未研究其与太阳活动的关系。对具有35 S 生产、运输、转化和沉积速率的35 S 盒模型进行灵敏度测试( 12 , 13 ) 表明，35 S 的变化50%的S产生率导致地球表面35 SO 4浓度的50%变化。基于在太阳最大值与最小值观察到的35 SO 4比率(~44%)，我们预计 11 年太阳周期中的35 S 生产率变化是相似的。未来需要对35 S 产量函数和横截面进行更严格的确定，以完善我们的初步估计。通过使用不同的屈服函数和横截面 ( 2 , 8 , 9 )对放射性核素生产速率进行建模仍然存在不稳定性。在 SPE 的高能范围内，不确定性可能传播到 ~50%(9)。一个可靠的宇宙成因放射性核素生产模型必须重现所有核素的测量值，包括目前缺乏的35 S。

在协调模型和观测时，需要对具有气候变化的湍流大气中的放射性核素传输进行适当建模(2、6、9)。我们注意到，本研究不包括具有极高35 SO 4浓度(2014 年 5 月 3 日至 7 日期间为 7,390 个分子·m -3 )的样品。我们之前的详细分析(13)表明，本次事件中35 SO 4的异常富集是由于极其罕见的平流层深层入侵事件造成的。如果包括该样品，则35 SO 4浓度的平均值变为 271 个分子·m -3并获得一个大的 SD(714 个分子·m -3)。35 SO 4在天气时间尺度上的巨大变化突出了35 S 对大气环流变化的高度敏感性，因为它的半衰期在大气混合和转化为气溶胶的时间尺度上，为天气和潜在气候提供了更精确的定义事件。为了了解气候引起的宇宙成因放射性核素的变异性，我们研究期间发生的 2015/2016 年厄尔尼诺现象可作为额外的案例研究(SI 附录)。它是“人类世”期间(如1982/1983、1997/ 1998、2015 /2016)几次极端厄尔尼诺事件中持续时间最长、强度最大的事件，对全球气候、社会和经济产生了重大影响(14、15)。例如，1997/1998 年厄尔尼诺现象期间的异常大气环流严重扰乱了全球天气和气候模式，并导致了异常的洪水和干旱，最终导致全球超过 20,000 人死亡和超过 350 亿美元的经济损失 ( 14 )。在厄尔尼诺事件期间，中纬度地区的平流层到对流层传输 (STT) 变得更强，并最终改变了对流层臭氧预算 ( 15 )。

2014-2016年未发现明显的35 SO 4趋势(图1B )，表明厄尔尼诺对35 SO 4绝对浓度的总体影响较小。在我们的研究区域有一个明显的降雨季节周期(图 1 B和2 A)。为了校正35 SO 4汇中冲刷引起的季节性变化，这是调查表面35 SO 4来源每周细微变化所必需的，我们计算了35 S 比活度(35 SO 4的比值)到稳定的硫酸盐浓度)。观察到35 S 特定活动的明显季节性循环，在圣安娜风季(秋季到春季)达到峰值(图2A)。圣安娜风是南加州的一个特殊天气特征，其特点是从内陆沙漠吹向海岸的强阵风。发现2015-2016年11-1月(2015/2016厄尔尼诺高峰期)的35次S特异活动普遍高于2014-2015年厄尔尼诺事件未发生的同季(图. 2 A ). 对这一观察结果最合理的解释是通过 STT 事件从平流层到地表的35 S 增强输入(12 )。这得到了气候分析的支持，该分析显示，在 2015/2016 年厄尔尼诺现象(即促进 STT 的较低对流层顶压力)期间，美国西海岸的对流层顶压力正异常(图 2 B)。相对于 2014 年至 2015 年，2015 年至 2016 年 11 月至 1 月期间35 S 特定活动增加了 ∼60%，明显高于厄尔尼诺现象引起的中纬度地区 STT 增强的早期估计(∼25%)(15)，可能是由于STT 与圣安娜风的额外耦合 ( 13 , 16 )。一些气候学研究表明，厄尔尼诺现象期间圣安娜风比拉尼娜事件更强，尽管其他人提出了相反的关系(17)。我们的观察结果支持前一种解释，并强调了厄尔尼诺现象在 STT 和圣安娜风与野火和空气质量等社会影响之间耦合的潜在作用 ( 13 , 16 )。预测这种气候引起的影响及其与未来太阳活动的潜在联系(SI 附录)是进一步研究的重要课题(15、17)。

( A ) 与图 1 B相同，但针对每月35 S 特定活动(推理见正文和SI 附录)和海洋 Niño 指数。所有样品(灰色圆圈; n = 102)中的35种S 特异性活性均显示有分析误差。( B ) 2014 年至 2015 年(左)和 2015 年至 2016 年(右)期间美国西海岸 11 月至 1 月的对流层顶压力异常(TPA)(相对于 1991 年至 2020 年的基线)环境预测 (NCEP) 再分析数据 ( https://psl.noaa.gov/data/histdata/)。白星表示我们的采样点。在查看器中打开总的来说，这项研究提供了一项关于宇宙生成35 S 产生对 11 年太阳周期的响应的多年调查。对极端厄尔尼诺事件中每周35 S 变化的分析也解决了气候对宇宙成因放射性核素迁移和沉积的影响。尽管35 S 由于其半衰期短而不能用于古气候研究，但35 S 测量提供了一个机会，可以减少现有宇宙成因放射性核素生产和传输模型中的不确定性，以重建过去的天文、气候和地磁事件 ( 2 )。35的优势与其他气溶胶结合的放射性核素相比，S 是大气化学传输模型中硫化学和传输的更好定义，尽管对35 S 生产横截面和散裂产率的研究较少。未来需要大气科学家和核化学家之间密切的社区间合作。